类石墨型氮化碳的制备及其对AP热分解催化性能研究-
文章编号:１００１-９７３１(２０１５)２０-２００２０-０４
类石墨型氮化碳的制备及其对AP热分解催化性能研究?
谈玲华１,２,杭祖圣１,２,寇一波１,２,徐建华２,郏永强２,王善斌２
(１．江苏省先进结构材料与应用技术重点实验室,南京２１１１６７;
２．南京工程学院材料工程学院,南京２１１１６７)
摘一要:一以三聚氰胺为前驱体二半封闭法制备出类石墨型氮化碳(g-C３N４),采用X射线衍射(XRD)二扫描电子显微镜(SEM)二傅里叶红外光谱(FT-IR)对其结构和形貌进行表征,利用热失重(TG)二差热分析(DTA)研究g-C３N４对高氯酸铵(AP)热分解的影响.结果表明,制备出的g-C３N４为层状结构.g-C３N４对AP有较强的催化效果,可使AP的高低温分解峰合并,高温分解温度下降７３．８?.g-C３N４优异的导电性能,在氧化还原循环中能加速电子转移,使AP在更低的温度下分解.
关键词:一g-C３N４;高氯酸铵;催化性能;热分解
中图分类号:一TB３２１文献标识码:A DOI:１０．３９６９/j．issn．１００１-９７３１．２０１５．２０．００５
１一引一言
类石墨型氮化碳(g-C３N４)是氮化碳中能量最低二最稳定的同素异形体,具有类石墨层状结构和较大的比表面积,其中氮原子和碳原子均属于s p２杂化,层与层之间存在大量自由移动的电子.作为一种无金属催化剂,g-C３N４已经引起人们的广泛关注,在生物二催化和能源等方面都有很好的应用前景[１].目前,g-C３N４可作为有机物的降解[２]二光解水制氢[３]等光催化剂[４-６],也有用于甲苯氧化[７]二苯的环化[８]等化学催化剂的报道,但作为化学催化剂的相关报道非常少.高氯酸铵(AP)是复合推进剂中的高能组分,它在推进剂中占大约６０％的比例,通过研究AP的热分解特性可以推测含AP推进剂的燃烧性能[９-１０].目前,碳纳米管[１１]二石墨烯[１２]等碳材料对AP热分解影响的研究已有报道,显示出了较好的效果,但g-C３N４对AP热分解研究尚未见报道.
本文采用半封闭法[１３]制备类石墨相氮化碳(g-C３N４),运用TG二XRD二FT-IR二SEM等对其进行了表征分析,采用TG二DTA研究g-C３N４对AP热分解的影响.２一实一验
２．１一g-C３N４的制备
将三聚氰胺(C３N６H６)放入陶瓷坩埚中,采用半封闭状态(盖上坩埚盖)放入马弗炉中以５０?/min升温到４００?,焙烧１h;然后升温到５２０?焙烧１h,室温自然冷却后研磨得淡黄色g-C３N４粉末.２．２一g-C３N４与AP复合物的制备
将g-C３N４和AP按照一定的比例(１％,３％,５％和１０％(质量分数))在一定量的乙醇中混合二研磨,待乙醇挥发,干燥后得到g-C３N４与AP复合物,记作(x)g-C３N４＋AP,其中x为g-C３N４＋AP总量中g-C３N４的质量分数.
２．３一样品的表征
采用日本理学株式会社(Ri g aku)Ultima IV型X 射线衍射仪(XRD)分析样品的晶体结构,Kα辐射,波长为１．５４０５６?１０－４μm;采用日本电子株式会社(JE-OL)的JSM-６３８０LV型扫描电子显微镜(SEM)观察样品的形貌;采用美国Thermo公司的NICOLET IS１０型红外吸收光谱分析仪(FT-IR)进行红外分析,扫描范围为５００~４０００cm－１.
采用北京恒久科学仪器厂HTG-１型热分析仪(TGA)进行热失重分析,升温速率为１０?/min,N２气流速２０mL/min,试样量８m g左右,氧化铝样品池;采用德国耐驰公司(NETZSCH)４０４PC型热分析仪(DTA)对AP与g-C３N４催化剂的复合物进行差热分析,升温速度１０?/min,Ar气流速２０mL/min,试样量１０m g左右,氧化铝样品池.
３一结果与讨论
３．１一g-C３N４的表征
对所制备的g-C３N４进行XRD分析,结果如图１所示.由图１可知,纯三聚氰胺峰位与JCPDS３９-１９５０一致[１４],所制备的g-C３N４在２θ为１３．２和２７．４?处有两个较强的特征衍射峰,结合JCPDS８７-
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２２０１５年第２０期(４６)卷
?基金项目:江苏省自然科学基金资助项目(BK２０１３０７４７);江苏省高校自然科学研究课题资助项目(１４KJD４３０００２);江苏省先进结构材料与应用技术重点实验室开放基金资助项目(ASMA２０１４０８);南京工程学院校级科研基金资助项目
(ZKJ２０１４０２,QKJA２０１２０２);南京工程学院大学生科技创新基金资助项目(N２０１５０２０７);江苏省高等学校大学生实
践创新训练计划资助项目(２０１５１１２７６０１３Z)
收到初稿日期:２０１４-１０-１９收到修改稿日期:２０１５-０３-２４通讯作者:谈玲华,E-mail:tanlin g hua＠n j it．edu．cn 作者简介:谈玲华一(１９７８－),女,湖北鄂州人,副教授,博士,从事纳米材料制备及性能研究.