逐步聚合反应
第5章逐步聚合反应
n HOOC-R-COOH + n HO-R'-OH
O O HO ( C R C OR'O ) H + (2n-1) H2O n
聚合度的影响因素：化学计量、动力学、热力学参数、聚合实 施方法 功能基摩尔比r
高分子基础
反应程度P
5.1－5.2
第5章 逐步聚合反应
5.2.1.1 线形逐步聚合反应产物的聚合度与功能基摩尔比、 反应程度的关系
高分子基础
第5章 逐步聚合反应
5.1－5.2
5.1.2 逐步聚合反应功能基反应类型
两大类：缩合聚合（简称缩聚，Polycondensation) 和 逐步加成 聚合(Polyaddition) 缩聚反应是缩合聚合反应的简称，是指带有官能团的 单体经过多次的重复缩合反应，并且伴有小分子放出，而 逐步形成聚合物的过程，机理上属于逐步聚合反应。
高分子基础
第5章 逐步聚合反应
5.1－5.2
5.1.4 单体功能度与平均功能度
单体功能度：单体分子所含的参与聚合反应的功能基或反 应点的数目（f ）。 在逐步聚合反应中，单体所带功能基的种类主要为-OH、-NH2、 -COOH、-COOR、-COCl、-CONH2、-N=C=O等。 反应条件不同时，同一个单体的功能度可能是不同的。 例如苯酚的以下聚合反应：
高分子基础
第5章 逐步聚合反应
5.1－5.2
5.1.2.2 逐步加成聚合反应主要类型 （1）重键加成逐步聚合反应：含活泼氢功能基的亲核化 合物与含亲电不饱和功能基的亲电化合物之间的逐步加成聚 合反应。
聚氨酯 （2）Diels-Alder加成聚合：乙烯基丁二烯的聚合：
高分子基础
第5章 逐步聚合反应
第七章逐步聚合反应
6
第七章 逐步聚合反应
（2）逐步加成聚合 重键加成聚合：含活泼氢功能基的亲核化合物与含亲电 不饱和功能基的亲电化合物间的聚合。如聚氨酯的制备。
nO C N R N C [ C O O + n HO N H R N R' C OH O R' O ] n
H O
含活泼氢的功能基：-NH2, -NH, -OH, -SH, -SO2H, -COOH, -SiH等 亲电不饱和功能基：主要为连二双键和三键，如：-C=C=O， -N=C=O，-N=C=S，-C≡C-，-C≡N等
7—1
对二元酸与二元醇的缩聚反应来说，初始的羧基数和羟 基数N0等于二元酸和二元醇的分子总数，t 时刻的羧基数或 羟基数N等于 t 时刻的聚酯分子数。
44
第七章 逐步聚合反应
聚合体系中任何两分子（单体或聚合物分子） 间都能相互反应生成聚合度更高的聚合物分子。
22
第七章 逐步聚合反应
2—2官能度体系聚合得到线型聚合物； 2—f（f＞2）官能度体系聚合得到支链型 或体型聚合物。
23
第七章 逐步聚合反应
缩聚反应的单体转化率、产物聚合度与反应时间关系 示意图： 产 物 聚 合 度 反应时间
单 体 转 化 率
25
比较自由基聚合、逐步聚合、阴离子聚合的 （1）转化率与时间关系 （2）聚合物相对分子量与时间关系
26
27
28
29
30
31
32
33
34
表2-25
H st S st
㈠
69.90kJ m ol1 K 1 104.60J m ol1 K 1 73.0kJ m ol1 K 1 89.0 J m ol1 K 1
逐步聚合包括哪些反应类型
逐步聚合包括哪些反应类型在化学领域中，逐步聚合是一种重要的反应类型，通常指的是通过一系列步骤将简单单体逐渐连接成高聚物的过程。
这种反应类型可以用于合成各种高分子化合物，广泛应用于塑料、橡胶、涂料和药物等领域。
逐步聚合的反应机制包括多种不同类型的反应，下面将介绍几种常见的逐步聚合反应类型。
首先，酯化反应是一种常见的逐步聚合反应类型之一。
在酯化反应中，羧酸和醇反应生成酯类化合物。
这种反应通常需要酸性条件下进行，通过羧基和羟基之间的酰基转移实现单体的连接。
酯化反应在高分子材料的合成中起着重要作用，例如聚酯树脂就是通过酯化反应合成的。
另外一种常见的逐步聚合反应类型是缩合反应。
缩合反应是指两个或多个单体分子之间发生亲核加成反应，形成键的建立并释放小分子（如水）。
缩合反应可以产生多种高分子化合物，例如聚酰胺的合成就是通过缩合反应进行的。
递交反应也是逐步聚合中常见的反应类型之一。
在递交反应中，两个或多个不同单体交替添加，形成交错排列的聚合物结构。
递交反应通常需要有交联剂的存在，能够形成三维网络结构的高分子材料，具有较好的机械性能和热稳定性。
此外，酰胺化反应也是逐步聚合的重要方式之一。
在酰胺化反应中，胺基和酰氯（或酸酐）之间发生亲核加成反应，生成酰胺键。
许多合成纤维的制备都采用了酰胺化反应，例如聚酰胺纤维的合成就是通过这种方式进行的。
最后，环氧化开环反应也是一种常见的逐步聚合反应类型。
环氧化开环反应是环氧化合物在酸性或碱性条件下开环并与其他分子发生反应，形成环氧化合物。
这种反应可以用于制备环氧树脂等高分子材料，具有出色的粘接性能和耐化学腐蚀性。
总的来说，逐步聚合包括酯化反应、缩合反应、递交反应、酰胺化反应和环氧化开环反应等多种反应类型。
这些反应在高分子材料的合成和功能化过程中发挥着重要作用，推动了高分子化学领域的发展和应用。
希望通过对逐步聚合反应类型的了解，能够更好地应用于工业和科研领域，促进高分子材料的创新和发展。
逐步聚合反应的研究进展及其应用
逐步聚合反应的研究进展及其应用一、逐步聚合反应得特点逐步聚合（steppolymerization）：逐步聚合反应是高分子材料合成的重要方法之一。
在高分子化学和高分子合成工业中占有重要地位。
有很多用该方法合成的聚合物．其中包括人们熟知的涤纶、尼龙、聚氨酯、酚醛树脂等高分子材料。
特别是近年来，逐步聚合反应的研究无论在理论上，还是在实际应用上都有了新的发展．一些高强度、高模量及耐高温等综合性能优异的高分子材料不断问世。
例如、聚碳酸酯、聚砜、聚苯醚、聚酰亚胺及聚苯并咪唑等。
逐步聚合反应通常就是由单体所带的两种相同的官能团之间出现化学反应而展开的，比如，羟基和羧基之间的反应。
两种官能团可以在相同的单体上，也可以在同一单体内。
绝大多数缩聚反应都属于逐步聚合，最基本的特征是在低分子单体转变成高分子的过程中反应是逐步进行的。
逐步聚合反应在高分子工业中占有重要地位，通过一系列的工艺合成了大量有工业价值的聚合物二、逐步聚合反应得研究进展缩聚反应是高分子聚合反应的重要方式之一,在实际应用中占据主导地位.早期关于缩聚反应的理论研究始于flory和stockmayer的开创性工作.随后陆续出现了多种研究方法.其中tobolsky等首先利用动力学方法对缩聚反应进行研究,但其方法仅限于线性缩聚反应.事实上,高分子反应统计理论和反应动力学理论是研究聚合反应的主要方法.众所周知,反应程度是表征聚合反应的重要物理量,它与分子量分布、回转半径和网络结构参数等直接相关.近年来,我们通过反应动力学理论将反应程度与体系的物理化学性质和热力学量联系起来,得到与统计力学理论一致的结果，并对反应过程的影响因素和分子量的控制条件进行了动力学模拟和理论计算。
1．缩聚反应的动力学理论对于线性缩聚反应,tobolsky等指出,平衡聚合反应的方程可表示为：(1)式中,符号mm表示m-聚体,x表示缩聚反应过程中生成的小分子.该动力学方程表示一个m-聚体和单体生成(m+1)-聚体的过程.假设与该过程相应的平衡常数为km,若以[mm]表示反应体系中m-聚体的平衡浓度,以[x]表示小分子的平衡浓度,根据反应动力学理论,则有km=[mm+1][x]/([mm][m1]),反复利用此递推关系可得(2)通常,有关缩聚反应平衡常数的研究主要采用以下两种近似:(3)(4)一种聚合反应究竟以何种对数研究更为合理,需为具体内容反应和条件而的定.按照式(3)的对数,可以得：(5)由此可以排序数均聚合度、数均和重均分子量原产等物理量.事实上,在实际的线性聚合反应过程中，一个m2聚体的分解成方式存有多种,通常需用如下方程去则表示:(6)由此可知,方程(1)右图的生成过程只是其中一种方式.对于非线性的缩聚反应,生成过程也可以由上式叙述,但由于聚合物分子存有若干个可以反应的官能团,因此引致分解成m-聚体方式的数目不仅与m有关,也与单体官能团数目有关.若与式(6)过程对应的反应平衡常数为km,根据反应动力学理论可以得：(7)如果在反应过程中不断排泄小分子,即为在式(6)中可以忽略小分子的贡献,则需用科东俄平衡态的方法去研究适当问题,此时可以得方程：按照方程(3)的近似,计算可得：(8)式中,因子ωm不仅与m有关,也与单体的官能团数目等因素有关。
高分子化学逐步聚合反应
线型缩聚反应的机理
必要条件：参与反应的单体是2-2或2官能度体系，聚合产物分子链只会向两个方向增 长，生成线形高分子。 充分条件：成环倾向 。成环单分子反应，较低浓度；缩聚双分子反应，较高浓度。
关于反应程度
反应程度： P = （N0-N）/ N0 =1- N/ N0 数均聚合度：
其他
（1）溶液聚合：用于涂料、胶粘剂等 （2）界面缩聚：在界面析出 （3）涤纶（PET）、尼龙-66、尼龙-6
非线性逐步聚合
（1）卡罗瑟思法（Carother方程）
（2）体型缩聚
几个分子量的计算公式
• 条件：加料比为等摩尔数
• பைடு நூலகம்1）
P为反应程度
• （2）Xn = （1 - P）-1 =K ½ + 1 封闭体 系 K为平衡常数，Xn在200到300之间，要 是K增大则要排除小分子
• （3）Xn = （1 - P）-1 =（K / Pnw ）½ ≈ （K / nw ）½
nw为小分子残留
高分子化学 第五章 逐步聚合反应
逐步聚合反应
• 分类：缩聚反应和逐步加 成聚合反应
• 基本特征： （1）官能团间反应，逐步
进行 （2）每步反应机理相同 （3）相互间都能反应 （4）分子量逐步增大
缩聚反应
• 聚酰化反应 • 聚酰胺反应 • 聚硅氧烷化反应
• 官能团种类：-NH2, -NH, -OH, -SH, SO2H, -COOH, -SiH, ->(CO)2O, COOR, -COCl, -H, -Cl, -SO2Cl, -SO3H 等
条件：加料比不一样（聚合度不一样）
其中令: 摩尔系数 r = Na/(Na+2NC) 过量分率为 q=2NC/Na
第四章逐步聚合反应.
特点：
官能团间的反应 （2官能度）
产物有特征基团
☆缩聚物有特征结构官能团； ☆有低分子副产物（byproduct)； ☆缩聚物和单体分子量不成整数倍。
体形缩聚(tridimensional polycondensation)
至少有一单体含两个以上的官能团，形成的大分子向三个方向增 长，得到体形结构缩聚物的反应。如酚醛树脂、环氧树脂等。
2) 按参加反应的单体数分 均缩聚：只有一个单体参加的反应。 2官能度体系：aRb 共缩聚：两种单体参加的反应。 2－2官能度体系：aAa+bBb 两种以上单体参加的反应。 aAa+bBb+aA’a(改性）
2-2官能度体系：如二元酸和二元醇，生成线形缩聚物。 通式如下：
naAa nbBb a[ AB]n b (2n 1)ab
2官能度体系：单体有能相互反应的官能团a、b(如氨基 酸、羟基酸等)，可经自身缩聚，形成类似的线形缩聚物。 通式如下：
naRb a[ R]n (n 1)ab
低分子副产物
逐步形成大分子
2、缩聚反应的体系 官能度 (functionality) ：反应物分子中能参加反应的 官能团数。
1-1官能度体系：醋酸与乙醇反应体系，醋酸和乙醇 均为单官能团物质。
1-2官能度体系：丁醇（官能度为 1 ）与邻苯二甲酸 酐（官能度为2）反应的体系。
体系中若有一种原料属单官能度， 缩合后只能得到低分子化合物。
逐步聚合反应名词解释
逐步聚合反应名词解释逐步聚合反应（Step-GrowthPolymerization）是一种特殊的聚合反应，常见的有加成聚合反应（addition polymerization）、删减聚合反应（condensation polymerization）和离子聚合反应（ionic polymerization）。
它可以用来合成有机高分子物质，例如高分子聚乙烯、聚丙烯和聚氨酯等。
它最初由R.C. Kondrat和G.L. Millar 在1951年发明，它利用双重活性端基（difunctional reactants）来产生聚合物，是一种自由基聚合反应的变种。
逐步聚合反应的特点是，在反应过程中产生的聚合物的链中，每个链只能有两种活性端基，因此使得一次反应只能合成一种特定的聚合物，而不能合成混合聚合物。
另外，聚合物的链很容易在反应过程中分解，所以也增加了反应的复杂性。
逐步聚合反应包括三个步骤：活性团间步骤、活性端基间步骤和活性端基与活性端基间步骤。
活性团间步骤是指将双环类化合物，如门多尔二氯化酸（MDL）、尿比汞聚氯乙烯（NPMVL）或二茂铁离子（Fe2+）等，作为原料，以相对较低的温度（100-150C）受热或放射照射进行反应，从而生成特定的活性中间体。
在活性端基间步骤中，双重活性端基分子通过水分解或放射照射的作用而形成多种活性侧链，如芳香族侧链，凡士林侧链等。
最后，活性端基与活性端基间步骤，两种活性侧链可通过自由基聚合或离子聚合等加成反应来合成特定的高分子物质。
在有机高分子材料的合成中，逐步聚合反应具有重要的意义，它是合成多种有机高分子的重要手段，特别是在合成高分子整体结构复杂的情况下，它尤为重要。
而且，由于它所合成的聚合物分子量较低，所以可以用在微纳米尺寸的超分子结构中，为其赋予更好的物理性能和力学结构。
因此，逐步聚合反应被广泛用于有机高分子材料的合成，有着广阔的前景。
为了获得更高质量的聚合物，需要科学家们研究出更好的反应参数，提高反应温度，优化搅拌速度和控制反应过程的PH值，并找出更合适的活性团和活性化合物，以使反应更加有效和高效。
第七章 逐步聚合反应
0.98
0.99
0.995
20
50
100
200
P21
图2-1表明，反应程度达0.9，聚合度还只有10， 远末满足材料的要求。这时残留单体已少于10%， 转化率已达90%。 按表7-3，合成纤维和工程塑料的聚合度一般要在 100~200以上。就应将反应程度提高到 0.99~0.995以上。但有许多因素阻碍着反应程 度的提高，如非等当量比、可逆反应等。
第七章
逐步聚合反应
逐步聚合反应的类型
一、典型的逐步聚合反应(大多数缩聚反应)
1、大多数杂链聚合物的合成 例如：见P4表1-2 尼龙-66 、PET 2、许多带芳环的耐高温聚合物的合成 例如：聚酰亚胺，以及梯形聚合物也由缩聚而成
3、有机硅树脂的合成
是硅醇的缩聚物
4、硅酸盐玻璃和聚磷酸盐的合成
可以看作无机缩聚物
线形缩聚与成环倾向
环的稳定性大致次序如下： 3，4，8～11＜7，12＜5，6
（与开环聚合开环趋势相反）
7.3.2
线形缩聚机理
线形缩聚机理有两个特征： 逐步、可逆。
1
逐步特征
（1） 缩聚早期，单体很快消失，单体转
化率很高，转变成二聚体、三聚体、四 聚体等低聚物， （2）然后低聚物之间进行缩聚， （3）分子量分布也较宽。
1）反应程度 定义：
p
是参加反应的官能团数(N。—N)占起始官 能团数N。的分率。
N。——体系中起始羧基数或羟基数 N ——t时刻羧基数或羟基数
2）聚合度Xn
大分子中结构单元数定义为聚合度Xn
(7-3)表明聚合度随反应程度而增加
聚合度与反应程度的关系
p Xn 0.5 2 0.8 3 0.9 10
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4.逐步聚合反应
1.a 生成以-[-ORCO-]-为重复单元的线型分子
b 等摩尔时得以-[-OCRCOO R 'O-]-为重复单元的线型分子
不等摩尔时r 、p 、n X 的关系为rp
r r
X n 211-++=
c 当3(OH)R ''含量极少时，形成以-[-OR —CO-]-为重复单元的线型分子，当3(OH)R ''含量增多，只能形成低聚物
d 当3(OH)R ''、2(OH)R '含量都很低时，能形成以-[-ORCO-]-为重复单元的线型分子，当其中一种多元醇含量增多，都会形成低聚物
2.a 同1题b 线型大分子-[-OC —R —COO R 'O-]-n 结构与单体相对量无关 b 按Carothers 方程计算，设反应物二酸和三醇的相对摩尔比为x
① 当X ≤3/2时，醇过量，X X f +⨯=
122，X X f
p c 212+== ，令1≥c p ，则121≥+X X
X ≤1 此时生成醇封端为主的支化分子。
X=1 则醇过量，1=c p 一个大分子带
支链。
X=3/2时，等当量，=+⨯⨯=2
31223
2c p r=2X/3 （r ≤1） 由公式2
/1)]2([1
-+=
f rp r p c 得X
p c 23=
令1≥c p ，则X ≤4，即当X ≤4时所得
产物是端基主要为羟基的非交联支化分子。
② 当X ≥3/2时，酸过量，X f +⨯⨯=
11
32，31132)1(22X X f
p c +=⨯⨯+⨯== ，令1≥c p ，
则
13
1≥+X
X ≥2 此时生成—COOR 端基为主的支化分子。
r=3/2X （r ≤1） 由公式2
/1)]2([1
-+=
f rp r p c 得X
p c 23=
令1≥c p ，则X ≥3，即当X ≥3时
所得产物是端基主要为羟基的非交联支化分子。
③ 综合①②得3/4<X <3时所得产物是交联体型分子 c 二酸：二醇：三醇=X ：Y ：1则
1232≤+Y X 时 1
4++=Y X X
f （1）
X Y X f
p c 212++==
令1≥c p
121
≥++X Y X （2） 联立（1）（2）得 X-Y ≤1，即当X-Y ≤1时所得产物是端基主要为羟基支化分子。
④
1232≥+Y X 时1)32(2+++=Y X Y f 1≥c p 13
21
≥+++Y Y X X-Y ≥2所得产物是端
基主要为羟基的支化分子
⑤1＜X-Y ＜2时所得产物为体型分子
3.（1）m=3、4时易成环，其余主要进行缩聚反应，形成线型聚合物
（2）该体系不易成环 决定因素a 成环～单分子反应b 环结构的相对稳定性，即3、4《5、7～11＜12以上，6
18113+=n n X M 作图
5.参见P216，由公式推导得：]1)1[(222
01p k
p c k dt dc R p --=-= 6.∑∑∑∑=
=
i
i i
i
i n N
W N
M
N M ，
31050.28250
3
.21-⨯==
=
∑∑n
i
i M W
N ， 计算时假设每个大分子链平均只含一个羟基。
可用气相渗透压等能准确测量分子量的方法直接测量其数均分子量，并检验此假设的可靠性。
7.在外加酸催化的聚酯合成反应中存在10+'=t c k X n P=0.98时， 50=n X ， 所需反应时间0
149
c k t '=
；P=0.99时， 100=n X ， 所需反应时间0
199
c k t '=。
所以，t 2大约是t 1的两倍，故由0.98到0.99所需的时间相近。
8.（1）1512001=+=+=
K X n ； 934
.01
=+=K K P （2）w n Pn K
P
X =-=
11
， 2
)
(n w X P K n =， 而200=n X ， 故 P=0.995， 310025.5-⨯=w n ； C 0=2 l mol n w /01.0=
9.
122+238n=24990， n=104.49 ， n DP =
n
O NH
OH NH O O
C
38.91/108=0.3603 50 59.81/154=0.3603 50
0.88/122=0.0072 1
官能团mol 比：c
a a
N N N r 2+=
98.0735
.07206
.00072.023603.023603.02==⨯+⨯⨯=
r （0.9792）
rp r r DP 21-+=
rp
r r
X n 211-++=
p
98.0298.0198.049.104⨯-+= 0009.19792
.0249.1049792.19792.1005.198
.0249.10498
.098.1=⨯-
=
≈⨯-
=
p
苯甲酸加倍：9616.07494
.07206
.00072.0223603.023603.02==⨯⨯+⨯⨯=r
250384
.09616
.019616.029616.019616.0≈=⨯⨯-+=DP
10.（1）—NH （CH 2）6NHCO （CH 2）4CO —，分子量为1500，重复单元226
4.66226
1500===
M M D n n rp r r
D p 21-+= ， P=99.5% r=0.995
产物端基可以是羧基，也可以是胺基
设已二酸过量，则已二酸与已二胺摩尔投料比为1：0.995，由于P=0.995 r=0.995（N a ＞N b ） P —未过量物质的反应程度
端胺基数=N a （1-P ）=N b r （1-P ） 端羧基数=N b -N a P= N b -N b Pr= N b （1-Pr ） 故端胺基数/端羧基数= r （1-P ）/（1-Pr ）=1/2 如设已二胺过量，同理得端胺基数/端羧基数=2/1 （2）07.84226
19000
==
n D rp r r D p 21-+= ， P=99.5% r=0.998
当已二酸与已二胺摩尔投料比为1：0.998时，
则产物的端胺基数/端羧基数=0.998（1-0.995）/（1-0.998×0.995）=5/7
当已二胺与已二酸摩尔投料比为1：0.998时，则产物的端胺基数/端羧基数=7/5
11.1010盐结构为-
+COO CH OOC NH CH NH 8231023)()( 分子量374，尼龙1010结构单
元平均分子量M 0=169
H 2N NH 2COOH HOOC COOH
34.118169
1024
=⨯=n X
假设对癸二胺 P=1，根据r
r
X n -+=
11 得 r=0.983 设N a （癸二胺）=1， N b =1.0/0.983=1.0173， 则酸值=1010/(18.52
)(g mgKOH M N M N N KOH
a KOH a
b =⨯⨯⨯-盐）
13.已知r=1 P=0.99 或 0.995，根据Flory 分布函数，聚合度为X 的聚合物的数均分布函数为
)1()1(P P N
N x x
-=-， 聚合度为X 的重均分布函数是2)1()1(P xP W x x -=-，取不同X 值根据各函数计算值可画出各曲线。
反应程度高的，分子量分布要宽一些。
15.a 带不同官能团的任何两分子都可反应，各步反应K i 、E i 基本相同 b 单体在缩聚早期就基本消失，由二聚物、三聚物向高聚物逐步发展 c 聚合度逐步上升，延长反应时间主要是提高聚合度
17.以1、4-丁二醇代替乙二醇，可以制得熔点较低、较柔软的涤纶聚酯，用己二酸代替对苯二甲酸合成聚酯的熔点较低（50～60℃），不宜用作塑料和纤维。
邻苯二甲酸代替则结晶度低。
18.a 无规共聚物由 COOH CH NH 522)( 进行共缩聚，由两者分别
均缩聚所得的低聚物进一步共缩聚可得嵌段共聚物。
B 对苯二甲酸、己二酸和乙二醇共缩聚可得无规共聚物。
对苯二甲酸和乙二醇的低聚物与乙二醇和乙二酸的低聚物进一步缩聚的产物为嵌段共聚物 19.环氧树脂 f=2， 乙二胺 f=4， 二次乙基三胺 f=5
乙二胺用量 （1000/100）×0.2×（1/4）×（1+10%）=0.55mol 重量=0.55×60=33g 二次乙基三胺用量 （1000/100）×0.2×（1/5）×（1+10%）=0.44mol 重量=0.44×103=45.32g
酯的不饱和度和以后材料的交联密度。
苯乙烯固化是利用自由基引发苯乙烯聚合，并与不饱和聚酯线型分子中的双键共聚最终形成体型结构，如考虑室温固化，可选用油溶性的过氧化苯甲酰-二甲基苯胺氧化还原体系。
COOH
NH 2。