烟气NO_x低温选择性催化还原催化剂研究进展
CHEMICAL INDUSTRY AND ENGINEERING PROGRESS 2007年第26卷第3期·320·
化工进展
烟气NO x低温选择性催化还原催化剂研究进展
韦正乐，黄碧纯，叶代启，徐雪梅
（华南理工大学环境科学与工程学院，广东广州 510640）
摘要：催化剂是选择性催化还原（SCR）脱硝技术的核心，其催化性能直接关系到脱硝效果的好坏。近年来，由于低温选择性催化还原法具有良好的经济性，引起各国环保研究工作者的关注，成为近年SCR研究的热点。本文概述了贵金属、金属氧化物、分子筛和碳基材料催化剂的低温（低于250 ℃）选择性催化还原法脱除NO x研究进展。其中，以碳基材料为载体的催化剂显示出良好的低温选择性和稳定性，具有很好的应用前景。
关键词：低温SCR；氮氧化物；碳基催化剂
中图分类号：X 701 文献标识码：A 文章编号：1000–6613（2007）03–0320–06
Review of catalysts for low-temperature SCR of NO x
WEI Zhengle，HUANG Bichun，YE Daiqi，XU Xuemei
(School of Environmental Science and Engineering，South China University of Technology，Guangzhou 510640，
Guangdong，China)
Abstract：Catalyst is the key to the selective catalytic reduction (SCR) of NO x，and its properties are directly related to the effect of NO x removal. In the last decade，low temperature SCR has received much attention due to its economics. This review summarizes th research status in the low temperature SCR catalyst，including noble metals，metal oxides，zeolites and carbon materials catalysts. The carbon materials catalysts demonstrate good activity and stability at low temperature，and have abetter application prospect.
Key words：Low-temperature SCR；NO x；carbon materials catalyst
氮氧化物是引起酸雨、光化学烟雾等破坏地球生态环境和损害人体健康的一系列问题的主要污染物，也是目前大气环境保护中的重点和难点。因此，如何有效地消除NO x已成为目前环境保护中一个令人关注的重要课题。选择性催化还原（SCR）是目前国外应用比较广泛的烟气脱硝技术，普遍使用的商用催化剂体系为钒系催化剂，如V2O5/TiO2、V2O5-WO3/TiO2，其工作温度为300～400 ℃。在温度低于200 ℃时，则不具备良好的催化活性。为获得理想的脱硝效果，多采用高温高灰工艺，即将SCR装置设在除尘和脱硫之前，但高温操作造成系统运行费用升高，同时对催化剂的抗硫和抗粉尘等性能要求较高。因此，适用于处理系统末端的低温(低于250 ℃)SCR技术成为研究人员关注的热点。该方法将SCR系统置于脱硫工序之后，不需对原有系统进行改造，催化剂可在较“洁净”的环境下工作，延长了催化剂寿命，更适应我国现有国情。但经过除尘和脱硫装置后，烟气温度下降到150℃左右，传统催化剂在此温度下无法工作，必须使用新型的低温SCR催化剂。
目前研究的催化剂有贵金属催化剂、金属氧化物催化剂和分子筛催化剂等。贵金属催化剂在低温下具有良好的催化活性，但是活性温度窗口较窄，选择性相对不是很好，造成脱硝过程中N2O生成量较多，脱硝效率下降;单一金属氧化物型催化剂高温下不稳定，而且催化活性不高，需要添加一些活性物质，同时烟气中存在的SO2等物质仍然可以降低催化剂的活性和使用寿命;分子筛催化剂在较高的
收稿日期 2006–11–09；修改稿日期 2007–01–05。
第一作者简介韦正乐（1980—），男，硕士研究生。联系人黄碧纯，工学博士，副教授。电话 020–87111279；E–mail cebhuang@https://www.360docs.net/doc/5318149510.html,。
第3期韦正乐等：烟气NO x低温选择性催化还原催化剂研究进展·321·
温度下具有较好的催化活性，但是抗H2O和SO2的能力差。上述催化剂均存在各自的缺点，很难满足实际生产需要，所以具有较好的热稳定性、较宽的活性温度区间和优良的抗水抗硫性能的新型催化剂，已经引起越来越多研究者的关注。
1 贵金属催化剂
贵金属催化剂对NH3氧化具有很高的催化活性，但在选择催化还原过程中会导致还原剂大量消耗而增加运行成本，同时，贵金属催化剂不仅造价昂贵，还易发生硫中毒，所以贵金属催化剂的研究目标是进一步提高低温活性，提高抗硫性能和选择性。
在H2-CO-NO x-O2条件下，Macleod等[1]对比研究了Pt/Al2O3和Pd/Al2O3催化剂，在Pt催化剂上有强烈CO吸附，由于CO吸附量过大，造成Pt催化剂中毒。在Pd催化剂上则不存在中毒现象。同时他们还在相同的条件下考察了Pd/Al2O3和Pd/SiO2的催化活性，其结果显示：Pd/Al2O3优于Pd/SiO2。此外Burch R等[2]研究了Pt/Al2O3和Pt/SiO2，发现Pt/SiO2在低温下显示出良好的催化活性。所以，贵金属催化剂催化还原NO x的活性除了与贵金属活性组分的种类直接相关外，还与所用的载体有关，很多学者的研究结果也表明这个观点。
García-Cortés等[3]把Pt分别负载在Al2O3、ZSM-5、USY和活性炭（ROXN）上，得出它们的催化活性顺序为：Pt-USY>Pt/ROXN～Pt-ZSM-5>Pt/Al2O3。在低温下，Pt/La0.5Ce0.5MnO3催化剂对NO的催化活性好于一般的Pt/Al2O3催化剂性能[4]。而Qi等[5]把Pd分别负载在Ti-PILC、TiO2/Al2O3、Fe-PILC、Al-PILC和Zr-PILC上，在低温富氧条件下，实验结果表明，N2是主要的产物，在低温下有少量的N2O生成，在高温下则没有N2O 生成，在所有的PILC载体催化剂中，Pd/Ti-PILC 显示出比其他催化剂更优的催化性能。
2 金属氧化物催化剂
2.1以TiO2为载体的金属氧化物催化剂
TiO2具有很强的抗硫中毒能力，硫酸盐在TiO2表面的稳定性比其他氧化物表面弱，所以，很多学者用TiO2作为载体负载其他混合氧化物作为低温选择性催化还原的催化剂。
Kantcheva[6]以NH3为还原剂，用原位FTIR研究MnO x/TiO2在低温选择性催化还原NO，其结果显示，NO在催化剂表面生成NO－、NOH和NO2，NO和O2在低温下同时吸附了不同结构的硝酸盐，这些硝酸盐在MnO x/TiO2催化剂上的热稳定性小于在纯TiO2上的热稳定性。而Qi等[7]以TiO2作为载体，负载不同含量的铁和锰，通过实验显示Mn/TiO2具有较低的催化活性；而Mn-Fe/TiO2具有较高的催化活性和很高的N2选择性，同时抑制H2O和SO2副作用的能力也得到增强。
对于质量比为m(V)/m(W)=3/9和m(V)/m(W)= 8/9的V2O5–WO3/TiO2催化剂，前者在150 ℃条件下NO x的转化率为87%，随着温度升高，转化率也随着升高；而后者随着温度升高NO x转化率提高更明显，但是在温度低于225℃时，后者催化剂效果不及前者好。研究发现，通过提高钒负载量在225～250 ℃范围内对NO x转化率有促进作用，但NH3的氧化量也在增加[8]。氧浓度会对V2O5–WO3/TiO2催化剂活性造成影响，在150～250 ℃低温下，随着氧浓度升高，转化率也随着增加[9]，而且V2O5-TiO2-SiO2催化剂与传统的V2O5–TiO2催化剂相比，其活性有很大的提高[10]。
2.2 以Al2O3为载体的金属氧化物催化剂
Al2O3具有比较高的热稳定性，并且表面的酸性位有利于含氮物种的吸附与还原，被认为是金属氧化物催化剂比较理想的载体。
Ramis等[11]以NH3为还原剂，Fe2O3/Al2O3选择催化还原NO x，取得较好的效果，同时他们认为NH3分子分解生成NH2中间体，NH2与NO反应生成NH2NO，随后分解生成N2。Arve等[12]以Ag/Al2O3为催化剂，分别考察了C8H18和C8H18+H2选择催化还原NO的动力学行为，结果显示：仅以C8H18为还原剂时，在150～250 ℃范围内，活性几乎为零。以C8H18+H2为还原剂时，在250 ℃时NO转化率已经达到65%，说明在有H2存在的条件下，能提高催化剂的活性，同时在低温范围内有氧气存在的情况下能很大程度上提高该催化剂的催化活性[13]，研究还发现，Ag/Al2O3催化剂最佳负载量的质量分数为2%[14]。
对于金属氧化物催化剂，SO2的存在可以降低催化剂的催化活性。Liu等[15]对SO2引起CuO/Al2O3催化剂失活进行了研究，认为引起失活的主要物质是硫酸铵盐和硫酸铜。硫酸铵盐造成催化剂孔隙堵塞，而硫酸铜也可能造成催化剂孔隙堵塞，也可能是由于CuSO4本身比CuO具有更低的选择催化还原活性。
化工进展 2007年第26卷·322·
2.3非负载型金属氧化物催化剂
对于非负载型金属氧化物催化剂，目前国内外研究主要集中在MnO x催化剂。Qi等[16－18]所研究的非负载MnO x-CeO2催化剂是目前报道低温活性比较好的SCR催化剂，但与实际应用仍有差距。Tang 等[19－20]分别采用低温固相法制备MnO x催化剂和柠檬酸法制备MnO x、MnO x-CeO2催化剂。添加CeO2后MnO x催化剂的比表面积有所增大，这与Qi 等[16－18]的研究结果一致。由低温固相法制备的MnO x的比表面积远大于上述两种催化剂。在同等实验条件下80 ℃时用柠檬酸法制备的MnO x-CeO2和MnO x催化剂的NO x转化率分别仅为82.4%和31.26%，添加了CeO2组分后，MnO x-CeO2与MnO x 相比，其吸附能力有所增强，单位面积内的催化活性位也增多；但更重要的是CeO2的加入能够增强催化剂表面氧的流动性[17]，促进NH3的活化，从而提高了催化剂的低温SCR活性。用低温固相法制备MnO x催化剂显示出更好的低温活性，50 ℃左右即显示活性；80 ℃时NO x转化率可达98.25%；产物N2的选择性为96.63%；100 ℃之后NO x几乎可完全转化。他们认为一个主要原因就是该催化剂特殊的物相结构（即较弱的晶化度），且有部分氧化物呈无定形结构。这种结构有利于质子的快速嵌入和脱嵌，可在催化剂颗粒表面或者体相范围内产生快速、可逆的化学吸–脱附或者氧化–还原反应，从而促进低温SCR反应进行。但是向反应体系中添加SO2和H2O后会使催化剂的活性下降。
3 分子筛催化剂
分子筛催化剂对选择性还原NO x具有高的催化活性，并且活性温度范围比较宽，在选择催化还原NO x技术中也备受关注。离子交换的分子筛催化剂，分子筛的孔结构、硅铝比以及金属离子的性质和交换率对其催化剂还原NO x的活性有显著的影响。近年来关于Fe-ZSM-5和Cr-ZSM-5催化剂研究比较多，在使用NH3还原NO x实验中取得了较好的效果。但多数的催化活性主要表现在中高温区域，实际应用中也会存在水抑制及硫中毒问题，这些问题仍然需要迫切解决。
Salker等[21]通过研究对比得出Cu-ZSM-5比Cr-ZSM-5和Fe-ZSM-5催化剂显示出更好的催化活性。在Cu-ZSM-5催化剂上存在NH3和NO x的化学吸附作用；在Cr-ZSM-5和Fe-ZSM-5催化剂上只存在NH3的化学吸附；在有氧气情况下，可以促进更多的NO x吸附在Cu-ZSM-5催化剂表面上。在Fe-ZSM-5催化剂上[22]，NO2对Fe-ZSM-5的催化活性存在一定的影响，当NH3、NO和NO2的化学计量比为2︰1︰1时，活性达到最佳[23]。
Ren等[24]等以甲烷为还原剂，发现在Co-HZM-5催化剂中加入Mg、Ca、Ba导致其催化活性降低；加入Zn时催化活性明显提高。这是由于Zn的加入抑制了甲烷与氧气的燃烧反应，从而更有利于其还原NO x。Ce-Ag-ZSM-5催化剂也具有较高的活性，但Ce与Ag共存是其具有高活性的必要条件[25]。Shi等[26]也发现类似的结果，在H-ZSM-5与Na-ZSM-5催化剂中分别加入Ag离子，其催化活性大大提高，同时他们还发现H-ZSM-5的催化活性高于Na-ZSM-5，这是由于酸性位的存在有利于选择性催化还原反应的进行。
目前，在低温下具有高SCR活性的分子筛催化剂研究还不是很多。Richter等[27]制备了蛋壳型结构的MnO x/NaY催化剂，显示了良好的低温活性。同时，他们认为该催化剂的蛋壳结构是使该催化剂在低温下具有良好的SCR活性的主要原因。
4 碳基催化剂
碳基由于其表面积大和化学稳定性被用作催化剂的载体。近年来，国内外不少学者尝试以各种碳基材料作为载体负载金属氧化物，制备碳基催化剂，显示出了良好的低温选择催化还原活性。
4.1以活性碳纤维和活性炭为载体的催化剂
以NH3为还原剂，Yoshikawa等[28]将Fe2O3、Co2O3和Mn2O3分别负载活性碳纤维(ACF)上，结果显示，Mn2O3/ACF具有最好的催化活性，当Mn2O3负载量的质量分数为15%，在100 ℃时NO x 转化率为63%；150 ℃为92%。Pasel等[29]用活性炭(AC)分别负载Fe2O3、Cr2O3和CuO为催化剂，在无氧气下可以提高金属氧化物的负载量。提高催化剂的活性；在100～200 ℃氧气存在条件下才能有效地提高催化活性。三者之中，质量分数为10%Fe2O3/AC的催化剂具有最高的活性和选择性。即使在没有负载活性组分情况下，Shirahama等[30]在室温使用活性炭纤维浸泡尿素溶液催化还原空气中的NO2，取得了很好效果。
Zhu等[31－32]把V2O5负载在活性炭上在150～250 ℃下，SO2的存在能提高催化剂的催化活性。虽然在125～175 ℃，H2O的存在使得催化剂的催化活性下降，当在气流中关闭水蒸气时，催化剂活
第3期韦正乐等：烟气NO x低温选择性催化还原催化剂研究进展·323·
性又恢复到原来的，甚至比原来更高的水平。这种现象在125 ℃下更明显，表明水的抑制作用呈可逆性。同时他们还在V2O5/AC上分别负载WO3、MoO3、ZrO2和SnO2等金属氧化物[33]，结果显示：负载了其他金属氧化物后V2O5/AC催化剂的活性呈下降趋势，但是SO2能提高V–W/AC、V–Zr/AC 和V–Sn/AC催化剂的催化活性。
4.2 以CNTs为载体的催化剂
碳纳米管具有优良的热导性、表面积大和化学稳定性等。近年来已有学者在碳纳米管上负载V2O5作为催化剂，并显示出良好的效果。本课题组以纯化后的碳纳米管为载体，等体积浸渍偏钒酸铵的草酸溶液，制备了V2O5/CNTs催化剂。通过TEM、SEM、EDS、BET分析，结果表明V2O5高度分散负载在碳纳米管上。对V2O5/CNTs催化剂进行了SCR活性评价，考察了焙烧温度、V2O5负载量、碳纳米管直径等催化剂制备条件对催化剂性能的影响，结果表明：碳纳米管直径越大，其对应的催化剂SCR活性越高。最佳制备条件为：采用60～100 nm碳纳米管，负载质量分数为2.35％的V2O5，在350 ℃下焙烧2 h。制备的催化剂在190 ℃、空速为0.5 L/min条件下，NO的转化率达到92％，显示出良好的低温SCR效果[34]。
4.3 其他碳载体的催化剂
Nomex纤维由于成本低和高活性作为载体[35]，分别负载Mn、Fe、V、Cr和Ni的氧化物，在150 ℃下使催化剂具有最佳活性负载量的质量分数分别为20%(Mn)、30％～40％（Ni，V）和50%(Fe，Cr)。它们的催化活性顺序为：Fe>Mn>V>Cr>Ni。当以Nomex废料纤维为载体，负载MnO x，在150 ℃以NH3为还原剂，NO转化率为85%[36－37]。
V aldés-Solís等[38－39]以多孔性炭基陶瓷为载体分别负载钒氧化物和锰氧化物，用氨对NO进行低温选择性催化还原，取得了较好的效果。当SO2存在时，会出现催化剂硫中毒现象。但是用硫酸预处理后的V/CCM催化剂在200～227 ℃的温度下，以NH3为还原剂，当在气体组分中加入H2O或SO2，NO的转化率和N2的选择性都为100％；当同时加入H2O和SO2时，NO的转化率和N2的选择性都呈下降趋势；但是在干燥的气体组分中SO2的加入则能提高催化剂的催化活性，所以该催化剂是一种效果不错的低温SCR催化剂，尤其在混合气体组分中[40]，当钒的质量分数为6%时为最佳负载量[41]。García-Bordejé等[42]的研究也表明，在钒催化剂中添加Fe、Cr、Cu、Mn或通入SO2都能提高催化剂的低温SCR活性，但是在120～180 ℃加入4×10－4的SO2时能提高2～3倍的催化活性，大大高于加入金属所能提高的催化活性。他们认为在低温下，SO2提高催化活性作用中多孔性炭载体起到至关重要的作用。
4.4 同时去除NO x和SO2碳基催化剂
有时烟气中NO x和SO2会并行存在，相对于各自的控制技术，同时去除NO x和SO2由于需要较少的仪器设备而凸显优势。Zhu等[43]和Huang等[44]已经制备在180～250 ℃下具有高SCR活性和可以抑制SO2中毒的V2O5/AC催化剂，但是这种催化剂难以在工业中大规模应用。Wang等[45－46]研究了V2O5/ACH催化剂用以同时去除NO x和SO2，在V2O5负载量的质量分数为1%～2%、温度在200 ℃和空速在1 850 h－1条件下，最有利于同时去除NO x 和SO2，其整个反应的主要反应式如下：
SO2 + 1/2O2→ SO3
SO3 + H2O → H2SO4
H2SO4 + NH3→ NH4HSO4
NH4HSO4 + NH3→ (NH4)2SO4
4.5载体预处理对催化剂活性的影响
载体预处理对碳基催化剂活性会产生影响，甚至同一催化剂不同的预处理都会造成其催化活性的不同。Fuertes等[47]研究发现，通过对活性碳纤维进行不同的处理（800 ℃下热处理、与NH3反应或用HNO3氧化）都可以提高其催化活，Valdés-Solís 等[48]和García-Bordejé等[49]发现用硫酸预处理后的V2O5/CCM催化活性几乎是处理前的2倍。
当以碳纳米管为载体时，需要预处理在碳纳米管上负载催化剂活性组分，碳纳米管表面与材料前体间的有效键合作用至关重要。因此，碳纳米管表面须“干净”，没有无定形碳颗粒及催化剂颗粒。目前普遍使用的纯化方法是氧化法，如空气氧化、硝酸氧化、混酸氧化、双氧水氧化、高锰酸钾氧化等。此外，也可在高温上用CO2或H2处理。Li等[50]研究了不同介质处理对碳纳米管表面面积以及孔容的影响，结果见表1。HNO3处理不但能有效去除无定形碳、炭黑等杂质，而且在碳纳米管五元环及七元环缺陷结构处将碳纳米管支解成小的片断使其开管；用H2O2或KMnO4处理只能部分开管，部分支解碳纳米管，因而HNO3处理的碳纳米管比表面积及孔容都比较大。
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表1不同介质处理对碳纳米管比表面积及孔容的影响[50]样品比表面积/m2·g－1孔容/cm3·g－1
As-grown CNTs 122 0.28
H2O2处理CNTs 130 0.36 KMnO4处理CNTs 128 0.32 HNO3处理CNTs 154 0.58
4.6SO2和H2O对碳基催化剂的影响机理
国内外学者研究了SO2和H2O对碳基催化剂的
影响，比较公认的影响机理为：无SO2时，H2O抑
制催化剂的活性，认为是由H2O与反应物（NH3或
/和NO）形成竞争吸附引起的，但是水的抑制作用
是可逆的，它并没有改变催化剂的结构；在无H2O
情况下，SO2可提高催化剂的活性，认为SO2首先
在V2O5表面上被氧化成SO3，然后SO3转移到碳表
面，进而形成硫酸盐物种，硫酸盐作为新的酸位，
可以促进NH3的吸收，形成NH4HSO4和(NH4)2S2O7
等硫酸铵盐，硫酸铵盐与NO反应，避免催化剂的
堵塞，从而提高催化活性;在H2O和SO2同时存在
时，则引起催化剂失活，这可能是由于在催化剂表
面生成了硫酸铵盐，造成催化剂堵塞，这些不利影
响可以通过减少负载量或降低空速来控制。SO2的
这种双重作用是由于在催化剂表面形成了SO42－，
提高了还原剂NH3的能力，从而加速NO的还原，
而SO2与H2O共存时产生的硫酸盐粒子不断沉积在
催化剂表面，从而使催化剂活性下降[43－44, 51]。
5 结语
为了降低SCR的工艺成本，要求催化剂具有良
好的低温活性、稳定性和选择性。现在研究的多数催
化剂仅在无硫、无水下的活性还比较理想，但在含硫、
含水时，催化剂稳定性很差。贵金属催化剂具有较高
的低温催化活性，但是容易产生N2O，并且活性温度
窗口窄;金属氧化物催化剂的低温催化活性较低;分子
筛催化剂虽然具有较宽的活性温度窗口，但是水热稳
定性差，所有这些因素限制了催化剂的应用。
碳质材料尤其碳纳米管具有优良的热导性、表
面积大和化学稳定性好等，已经被越来越多的研究
者所关注，碳质材料尤其以碳纳米管为载体的低温
SCR催化剂具有很好的研究和开发应用前景。为了
满足实际应用及降低成本，需要加快研究碳质材料
为载体的低温SCR催化剂，同时也要深入研究催化
剂的水抑制性和抗硫中毒的机理，进一步提高催化
剂的稳定性和低温活性。参考文献
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选择性非催化还原法(SNCR)烟气脱硝 简介
《选择性非催化还原法(SNCR)烟气脱硝》简介《选择性非催化还原法(SNCR)烟气脱硝》的特点是突出“工程”，材料的编写与组织紧紧围绕“工程”展开，对SNCR烟气脱硝的基本知识进行了阐述。重点对工程设计、安装、调试和工程的运行维护进行了说明。全书内容从实用性出发，密切联系工程实际，图文并茂，有助于SNCR系统设计、建设、安装、调试、运行、维护等各方面的工程技术人员和管理人员在实践中获得更多的信息。 目录 前言 第一章概论 第一节氮氧化物的来源及其污染与危害 第二节我国燃煤电站NOx的排放现状及控制标准 第三节燃煤电站NOx的产生机理及其影响因素 第四节燃煤电站NOx排放的控制技术 第二章选择性非催化还原法（SNCR）烟气脱硝技术基本知识 第一节 SNCR脱硝技术原理 第二节燃煤电站常用SNCR工艺系统 第三节 SNCR工艺系统还原剂的选择 第四节 SNCR技术的几个基本概念 第五节燃煤电站SNCR设计需要的技术数据 第六节燃煤电站SNCR烟气脱硝系统的物料平衡
第七节影响SNCR脱硝性能的几个因素 第八节加装SNCR系统对锅炉和辅机的影响 第九节 CFD模拟技术在燃煤电站SNCR系统的应用第三章以尿素为还原剂的SNCR工艺系统 第一节尿素 第二节尿素溶液的腐蚀性 第三节尿素的脱硝特性 第四节以尿素为还原剂的SNCR系统设计规范 第五节以尿素为还原剂的SNCR喷射装置 第六节 SNCR工艺系统设计 第七节主要工艺设备和材料 第八节 SNCR装置的布置 第九节选择SNCR需注意的问题 第四章以液氨为吸收剂的SNCR工艺系统 第一节氨的基本特性 第二节与燃煤电站工程相关的氨知识简介 第三节氨系统的规范及基本要求 第四节液氨SNCR与尿素SNCR工艺系统的主要区别第五节液氨SNCR工艺系统组成 第六节氨区工艺系统及主要设备 第七节氨气/空气气体系统 第八节氨区的布置
氧化锆基催化剂的制备及其氧还原催化性能 研究进展
Advances in Material Chemistry 材料化学前沿, 2015, 3(4), 61-67 Published Online October 2015 in Hans. https://www.360docs.net/doc/5318149510.html,/journal/amc https://www.360docs.net/doc/5318149510.html,/10.12677/amc.2015.34007 文章引用: 汪广进, 刘海, 龚春丽, 程凡, 文胜, 郑根稳. 氧化锆基催化剂的制备及其氧还原催化性能研究进展[J]. 材 Study Progress on the Preparation and Catalytic Performance of Zirconia for Oxygen Reduction Reaction Guangjin Wang, Hai Liu, Chunli Gong, Fan Cheng, Sheng Wen *, Genwen Zheng College of Chemistry and Materials Science, Hubei Engineering University, Xiaogan Hubei Received: Nov. 12th , 2015; accepted: Dec. 26th , 2015; published: Dec. 29th , 2015 Copyright ? 2015 by authors and Hans Publishers Inc. This work is licensed under the Creative Commons Attribution International License (CC BY). https://www.360docs.net/doc/5318149510.html,/licenses/by/4.0/ Abstract Development of non-platinum catalysts for the renewable energy is urgent. Due to the excellent chemicaland electrochemical, zirconia is attracting abroad attention in the investigation of novel non-platinum catalysts. Therefore, this paper reviews the status of the preparation methods such as magnetron sputtering and dip-coating for zirconia, and summarizes the study progress of the non-stoichiometry zirconia, transition metal/non-transition metal doped zirconia, partially oxi-dized zirconium carbonitrides and pyrolyzed zirconium base chelates. At last, this paper also looks ahead at the development of zirconia based non-pltinum catalysts. Keywords Non-Platinum Metal Catalysts, Zirconia, Preparation Methods, Oxygen Reduction Reaction 氧化锆基催化剂的制备及其氧还原催化性能 研究进展 汪广进，刘 海，龚春丽，程 凡，文 胜*，郑根稳 湖北工程学院化学与材料科学学院，湖北 孝感 *通讯作者。
铁锰双组分催化剂低温选择性催化还原NO性能研究
铁锰双组分催化剂低温选择性催化还原NO性能研究 【摘要】本文以铁锰双金属为活性组分，采用柠檬酸法和浸渍法分别制备了氧化物催化剂和负载型分子筛催化剂，以NH3为还原剂在固定床反应装置中进行了催化剂低温活性评价。结果显示，Fe-Mn是比较理想的SCR低温活性组分，两种催化剂都表现出良好的低温活性。 【关键词】铁锰；低温；选择性催化还原；NO 氮氧化物（NOX）是大气的主要污染物之一。选择性催化还原（SCR，Selective Catalytic Reduction）技术是目前最好的烟气NOX脱除方法。低温SCR催化剂的开发有利于降低操作成本以及便于将SCR装置与我国现有锅炉匹配。从目前的研究成果看，Mn基催化剂拥有优良的低温活性，并显示出一定的抗毒能力；另一方面，Fe基催化剂具有价格低廉、易获得等优势，具有广泛的应用前景。本文对铁、锰双金属组分催化剂的低温活性做了初步探索，为开发高效廉价的低温SCR实用型催化剂提供参考。 1 实验部分 1.1 催化剂的制备 实验采用柠檬酸法和浸渍法分别制备了系列Fe（n）-MnOx氧化物催化剂和不同金属组分比例的Fe-Mn/ZSM-5负载型催化剂，氧化物催化剂和负载型催化剂分别在400℃和600℃温度下焙烧成型。 1.2 催化剂的活性评价 在连续流动态固定床微型反应装置上进行催化剂氨气选择催化还原NO反应性能评价。活性实验反应条件：氧化物催化剂和负载型催化剂的空速条件分别为30000h-1和12000h-1，反应气体体积组成为1000ppmNO，1000ppmNH3，5%O2，He作为平衡气。反应物和产物由烟气分析仪分析，即用烟气分析仪测定NO的浓度，计算出转换率并作为评价催化剂活性的依据。 2 结果 实验条件下，Fe（n）-MnOx系列氧化物催化剂的活性评价结果如图1所示。图1中可以分析得出，在整个低温区间中，相对于其他组分含量复合氧化物催化剂而言，Fe（0.3）-MnOX复合氧化物具有理想的催化活性，在100℃时NO的转化率已达90%以上，120℃下NO基本完全被还原。 低温区内的NO转化率 图2中可以分析得出，在低温区域，不同Fe/Mn摩尔比的Fe-Mn/ZSM-5催
金属空气电池阴极氧还原催化剂研究进展
化 学 学 报
ACTA CHIMICA SINICA
综述 Review
DOI: 10.6023/A14110787
金属空气电池阴极氧还原催化剂研究进展
王瀛*
摘要
张丽敏
胡天军
临汾 041004)
(山西师范大学化学与材料科学学院
随着能源危机加剧和生态环境恶化, 可持续发展能源受到更大的重视. 金属空气电池作为一种绿色能源是具有
很大发展潜力的新一代电池. 与传统电池相比, 此类电池有着更高的理论能量密度, 尤其是锂空电池, 能量密度可达 3505 Wh/kg, 然而阴极缓慢的氧还原反应成为制约其发展的关键因素之一. 在简要介绍氧还原反应机理基础上, 着重 介绍了近年来氧还原催化剂如贵金属及其合金、过渡金属氧化物/硫化物、功能化碳材料和金属氮化物的研究进展, 并 根据目前所存在问题指出未来研究方向, 包括深入研究氧还原反应机理, 明确催化剂活性位; 研究催化剂结构等对催 化活性的影响, 优化制备条件, 以提高催化活性和稳定性; 根据氧还原机理设计开发新型氧还原催化剂. 关键词 金属空气电池; 氧还原反应; 催化剂; 电解液; 反应机理
Progress in Oxygen Reduction Reaction Electrocatalysts for Metal-Air Batteries
Wang, Ying* Zhang, Limin Hu, Tianjun
(School of Chemistry and Material Science, Shanxi Normal University, Linfen 041004) Abstract With the intensification of the global energy crisis and the deterioration of ecological environment, the exploitation and utilization of sustainable energy have gained more attention. Metal-air battery as a kind of high-performance green energy may become one of the most promising next-generation battery technologies. Compared to conventional storage batteries such as Zn-Mn and lead-acid batteries, metal-air battery has higher theoretical energy density, especially Li-air battery with an extremely high theoretical density 3505 Wh/kg. Such high energy density is due to the fact that oxygen is not stored in the cell. Other advantages include stable potential, low cost and environmental friendship. However, there are many important factors that limit its commercial application. Among them, a critical issue is the sluggish kinetics of cathodic oxygen reduction reaction (ORR), so it is necessary to develop ORR catalytic materials for enhancing the kinetics. Recently, there are many researches about ORR catalysts. In addition to a brief introduction of the reaction mechanism of ORR, the paper introduced the current research progress of four groups of cathodic catalysts including noble metal and its alloys, transition-metal oxides/sulfides, functional carbon materials and metal nitrides. However, there are still many problems, such as the lack of fundamental mechanistic study, high cost of Pt-based catalyst, uncertain active site of functional carbon materials and low activity for non-noble metal catalysts. In summary, great efforts should be needed. Based on this, the authors pointed out the development direction for ORR catalysts. The future research direction of cathodic catalysts would include: (1) researching the elusive oxygen reaction mechanism and defining the active sites, (2) studying the effect of physical structure parameters (e.g., structure, morphology, size) on the activity and optimizing synthesis conditions of catalysts to obtain better activity and stability, (3) developing novel efficient and inexpensive catalysts in according to the oxygen reaction mechanism. Keywords metal-air batteries; oxygen reduction reaction; catalyst; electrolyte; reaction mechanism
1
引言
随着煤、石油、天然气等不可再生能源的逐渐枯竭 及全球气候变化, 可持续发展能源的开发与应用成为未 来人类社会发展所面临的重要问题之一. 金属空气电池 作为一种绿色能源, 具有无毒、 无污染、 放电电压平稳、 高比能量、储存寿命长、价格相对较低等优点. 此类电 池是以金属(锌、锂、铝等)和氧气为燃料将化学能转变 为电能, 既有丰富的廉价资源, 又可再生利用, 而且比 氢燃料电池结构简单, 是很有应用前景的新能源[1]. 与
现有的铅酸、镍氢等电池相比, 金属空气电池具有更高 的能量密度和比能量, 尤其是锂空电池, 其能量密度理 论值可达 3505 Wh/kg[2], 远高于锂离子电池[3～5]. 目前, 金属空气电池的研究已取得较大进展, 然而电池阴极缓 慢的氧还原反应制约了整个电池的性能, 成为其商业化 应用道路上的一个障碍. 为进一步提高电池性能, 国内 外学者对氧还原催化剂进行了广泛研究[6～8]. 本文结合 金属空气电池工作原理, 较为系统地综述了近年来氧还 原催化剂的研究进展, 并对其发展趋势进行了探讨.
* E-mail: wangyme@https://www.360docs.net/doc/5318149510.html,; zhanglm@https://www.360docs.net/doc/5318149510.html, Received November 16, 2014; published January 23, 2015. Project supported by Natural Science Foundation of Shanxi Normal University (No. ZR1402). 项目受山西师范大学自然科学基金(No. ZR1402)资助.
316
https://www.360docs.net/doc/5318149510.html,
? 2015 Shanghai Institute of Organic Chemistry, Chinese Academy of Sciences
Acta Chim. Sinica 2015, 73, 316—325
催化剂装填及还原方案
催化剂装填方案 一、概述 二、原料液240方/小时 三、脱盐水：脱去氯化钠，氯离子可以使铜中毒，氯离子＜3ppm 本装置催化剂装填的质量直接关系到产品的质量，故必须细心、认真作好该项工作。 二、转化器的清洗和准备 1、转化器在装填催化剂前，必须确保导热油温度(240-270不能超过280度催化剂就失效了）通入转化器，在高温状态下转化器列管内不发生漏油，方可装填。 2、将转化器上、下封头拆下，先检查转化器器内上下封头、列管内、板管和花板上的铁锈杂物全部清除干净，必要时可进行酸洗、水洗，再擦净、吹干备用，要求无铁锈、无杂物。 3、下封头花板上按要求规格放2层12目丝网，往花板上堆满已经洗净吹干的Φ5～8mm的氧化铝瓷球，将瓷球上表面推平，要求瓷球上表面与转化器下花板面保持有一定高的空间10-15cm，仔细装好下封头，垫片必须用新的，保证一次安装成功。 三、催化剂的装填过程 1、准备 1）检查检修工具及防护用品是否齐全完好。 2）准备好装催化剂量杯、漏斗、标尺、称等专用工具。 3）对催化剂开桶进行质量检查，用6～10目的钢网筛将催化剂中的碎粉筛除备用。在运输或存库中不当受到污染或被水浸泡变质的催化剂一般不能使用。只有确认催化剂质量符合要求时，才能装入转化器内。 4）装填人员检查自己衣服口袋，不要携带手机、打火机、香烟、钥匙等物品上转化器。 2、装催化剂
1）卸下转化器上盖，再次检查转化器内是否干净，若不符合要求，要重新清扫干净。逐根检查反应管，看有无堵塞等异常现象。 2）逐根定体积（或重量）装填催化剂，并做记号，以免漏装或重装。（氧化铝瓷球）催化剂，氧化铜 3）装填时不能急于求成，以防出现架桥现象，当出现架桥时应作好标记，及时处理。 4）定量装填完后，再逐根检查有无漏装，当确认无漏装并已处理了架桥现象。如需要，再补充加装一遍，保证每根管内催化剂量基本相等。 5）当全部装填完毕后，用仪表空气吹净上管板，装好转化器上封头及管线。 6）装填完毕后，应对系统进行试压试漏。 四、核对装填数量，填写装填记录 五、装填催化剂要注意的事项 1、建设方，设计方，施工方代表各一人，现场负责计量，记录。 2、催化剂装填过程中会产生一些粉尘，装填中注意不要吸入粉尘，操作人员要戴口罩，要有足够的通风来降低粉尘的浓度，使之降至允许的程度。 3、粉尘不能进入眼睛，必要时应戴上防护镜。 4、当皮肤有可能长时间接触催化剂时，应戴上手套。 5、装填过程中，注意不要将杂物掉入列管内。 6、如遇天气变坏须用塑料布封紧上盖，待天气转好后继续装填。 急救： 1、当眼睛内含有粉尘时，用足够的水冲洗眼睛（睁开的）10分钟。 2、当皮肤接触难受时，用水和肥皂洗涤，大量饮水。
【免费下载】 选择性催化还原法SCR(汇总)
选择性催化还原法（SCR ）一、定义： 选择性催化还原法（Selective Catalytic Reduction ，SCR ）是指在300—420°C 下，将还原剂（如NH3、液氨、尿素）与窑炉烟气在烟道内混合，在催化剂的催化作用下，将NOx 反应并生成无毒无污染的氮气N2和水H2O 。该工艺脱硝率可达90%以上，NH3逃逸低于5ppm,设备使用效率高，基本上无二次污染， 是目前世界上先进的电站烟气脱硝技术，在全球烟气脱硝领域市场占有率高达98%。ppm:part per million ，百万分之几的意思。是百分数含量的一种表示。5ppm 就是氨的逃逸量是气体总量的百万分之5SCR 法的基本化学原理在SCR 脱硝过程中，氨可以把NOx 转化为空气中天然含有的氮气(N2)和水(H2O) 氨水为还原剂时：4NO + 4NH 3 + O2 → 4N 2 + 6H 2O （主要公式：烟气中的氮氧化物90%是NO ）6NO + 4NH 3 → 5N 2 + 6H 2O 6NO 2 + 8NH 3 → 7N 2 + 12H 2O 2NO 2 + 4NH 3 + O 2 → 3N 2 + 6H 2O 尿素为还原剂时：（尿素通过热解或电解转化为氨）H 2NCONH 2+2NO 2+1/2O 2——2N 2+CO 2+2H 2O 二、SCR 烟气脱硝技术工艺流程在没有催化剂的情况下，上述化学反应只在很窄的温度范围内（850～1250℃）进行，采用催化剂后使反应活化能降低，可在较低温度（300～400℃）条件下进行。相当于锅炉省煤器与空气预热器之间的烟气温度，上述反应为放热反应，由于NOx 在烟气中的浓度较低，故反应引起催化剂温度的升高可以忽略。而选择性是指在催化剂的作用和氧气存在的条件下，NH3优先与NOx 发生还原反应，而不和烟气中的氧进行氧化反应。目前国内外SCR 系统多采用高温催化剂，反应温度在315~400℃。电回路须同时切断习题电源，线缆敷设完毕，要进行检查和检测处理。对全部高中资料试卷电气设备，在安装过程中以及安装结束后进行高中资料试卷调整试验；通电检查、设备制造厂家出具高中资料试卷试验报告与相关技术资料，并且了解现场设备高中资料试卷布置情况与有关高中资料试卷电气系统接线等情况，然后根据规范与规程规定，制定设备调试高中资料试卷方案。时，需要进行外部电源高中资料试卷切除从而采用高中资料试卷主要保护装置。
氨法选择性催化还原
氨法选择性催化还原（SCR）氮氧化物的研究 烟气脱氮在中国刚刚起步，而在国外已经发展了很长时间。为了借鉴国外先进经验，需对国外氨法选择性催化还原（SCR）氮氧化物的现状进行研究。烟气脱氮技术包括燃烧中脱氮和烟气脱氮两大类。虽然各种燃烧改进技术可以降低NO X的排放，但在国外为了满足严格的排放标准，烟气脱氮必不可少。而目前使用烟气脱氮技术最广泛的分为两类：选择性催化还原（SCR）和选择性非催化还原（SNCR），它们的反应机理都是以氨气为还原剂将烟气中NO X还原成无害的氮气和水，两者的主要差别在于SCR使用催化剂，反应温度较低，SNCR不使用催化剂反应温度较高。表1详细比较了这两种烟气脱氮技术。由于SCR具有成熟可靠、效率高、选择性好和良好的性价比，在世界各地固定源NO X控制中得到了更为普遍的应用，其中目前使用的SCR数量是SNCR的两倍左右。SCR除了用于通常的燃煤、燃油、燃气电站外，还应用于垃圾焚烧厂、化工厂、玻璃厂、钢铁厂和水泥厂等。 表1 SCR 和SNCR 的比较 1、SCR 反应的化学机理 1.1 主反应 选择性催化还原脱氮（SCR-DeNOX）是指有氧情况下且合适的温度范围内还原剂NH3在催化剂的作用下将NOX有选择地还原为氮气和水，反应式如下：4NH3+4NO+O2→4N2+6H2O （1-1） 4NH3+2NO2+O2→3N2+6H2O （1-2） 8NH3+6NO→7N2+12H2O （1-3） 反应（1-1)在催化剂作用下、250-450℃、过量氧存在、氨氮比（NH3/NOX）
为1情况下反应进行得非常快。由于典型烟气中NO占NOX的95％以上，所以NOx脱除主要是以反应(1-1)式为主。 催化剂选择性主要是在有O2的条件下NH3是被NOx氧化，而不是被O2氧化（反应（1-4））。有时候选择性还指反应产物，SCR反应是选择性反应生成N2，而非其他的含氮氧化物，如N2O、NO和NO2。SCR过程中不希望生成N2O，一方面它的生成会降低反应的选择性，更主要还是因为它是臭氧层破坏气体和温室气体。 1.2 副反应 在SCR反应过程中还可能发生以下副反应： 4NH3+3O2→2N2+6H2O+1267.1KJ （1-4） 2NH3→2N2+3H2-91.9KJ （1-5） 4NH3+5O2→4NO+6H2O+907.3KJ （1-6） NH3分解反应 (1-5)和NH3氧化为NO的反应（1-6）均在温度高于350℃才开始，高于450℃才比较明显。通常的SCR工艺中，反应温度在400℃下，仅会发生少量NH3氧化为N2的副反应（1-4）。 烟气中通常含有SO2，在V2O5基催化剂的作用下SO2会被氧化成SO3，而生成的SO3会与H2O和泄漏的NH3生成(NH4)2SO4和NH4HSO4。在SCR工艺中，不希望发生SO2的氧化，因为反应生成硫酸铵盐会在催化剂表面沉积，引起催化剂表面和活性下降；另外它还会在反应器下游的空气预热器（APH）表面沉积，引起设备的腐蚀和堵塞，使系统的压降上升。 选择SCR催化剂的基本要求是NOX的脱除率较高，而SO2的氧化率较小。减少硫酸铵盐在催化剂表面沉积的一个方法是将反应温度保持在硫酸铵盐分解温度300℃以上，但这种方法只可以避免硫酸铵盐在催化剂表面的沉积而不能避免其在下游的空预器和管道上的重新凝结沉积。 2、商用工业催化剂 有三种用于 SCR 反应的催化剂类型：贵金属催化剂，分子筛催化剂和金属氧化物催化剂。 贵金属催化剂是上世纪70年代开发的并首先用于NOX还原的催化剂。目前它主要用于低温SCR及燃气发电的情况。某些贵金属催化剂具有较高的低温NOX还原
Ag在碱性介质中作氧还原催化剂综述
Ag在碱性介质中作氧还原催化剂综述 本文较为全面地归纳了氧还原反应中使用的各种银基催化剂：纯银、碳载银、银合金、银-过渡金属氧化物。论述了催化剂的机理、优缺点。此外，简要阐述了银基催化剂的一些合成方法，并介绍了催化剂的形貌、PH值、成分对氧还原反应的影响，最后对银基催化剂的研究现状进行了小结并指出今后可能应用的领域，展示出良好的应用前景。 一、在碱性介质中的ORR机理 在碱性溶液中，Yeager认为ORR主要有4e和2e两种反应途径： (1) 直接4e 反应途径 O2＋2H2O＋4e→4OH－ψ°＝0.401 V a (2) 2e-2e 逐步反应途径 O2＋H2O＋2e→ HO2－＋OH－ψ°＝－0.065 V b HO2－＋H2O＋2e→3OH－ψ°＝0.867 V c 中间产物HO2－或可发生歧化反应 2HO2－→2OH－＋O2 d 反应b, c合起来即是反应a, 因此这种反应途径又可叫做准4e反应途径或连续4e反应途径,其中, 反应c被认为是速控步骤. 如果ORR按2e-2e逐步反应途径进行, 则将主要面临两个问题: (1) 若反应c没有进行,则阴极反应的转移电子数减半, 能量密度降低; 而且电池的输出电压、功率性能也相应下降, (2)在碱性溶液中稳定的HO2－容易在催化剂的作用下发生反应d, 从而降低催化剂活性。所以, 能直接催化氧还原按反应a的途径进行就显得尤为重要; 另一方面, 考虑到燃料电池的实用化, 催化材料也应具有在碱性溶液中寿命长和制作成本低、储量丰富等特点, 而在上述的催化材料中,银是少数同时具有上述三项优点的催化材料之一。但是,
Ag 的这种4e反应途径与Pt还是有区别的,已有研究表明Ag在催化还原氧的过程中有过氧化氢产物, 在卤素离子的影响下, 这种现象就更加明显。除此之外, Ag不仅具有良好的耐碱性, 而且在碱性电解质中随着OH－升高(0.1～11.1 mol/L)反而能提升Ag的催化活性。比如: ORR还原产物为OH－而基本不生成HO2－, 当在较高浓度碱性电解质中Ag电极催化ORR的性能要优于Pt的催化性能, 且Ag的质量密度约为Pt的一半, 则同样的载量, Ag的比表面积将大于Pt, 有利于增大表观总电流。 1.PH值的影响 之前的研究表明，对于像Pt和Ag这样的金属，ORR的速率决定步骤是: O2a + e- O2- ; ψ°＝0.562±0.03V e 在Ag(111)表面，此步骤e的电势值在PH=0至13之间并不随PH值增大而改变，体现出PH 的独立性，导致e步骤的反应过电势η值只从PH=0的1.53V减小到PH=14的0.7V。在e步骤后，ORR发生的是直接生成OH-或者生成中间产物HO2-。我们可通过Tafel曲线来揭示这个现象：基于催化剂为Pt的过电势，Tafel曲线中出现了两个明显的区域：在低过电势区域中，曲线斜率为-60mV/dec，表现出-30mV/PH单元的依赖性；而在高过电势区域中，曲线斜率为-120mV/dec,并无PH值的依赖性。在低过电势区域，Tafel斜率-60mV/dec，是由ORR 中间产物的而引起的氧化物中间物覆盖在Pt催化剂表面，呈现出的是Temkin吸附等温线。在高电势区域，Tafel斜率为-120mV/dec，吸附主要由Langmur吸附等温线控制，在此电位之下，主要的氧化物都都消失。类似Pt，碱性电解质中，在Ag的表面发生ORR同样是4e 过程，反应顺序一样，Tafel曲线也同样具有两个明显的斜率区域，因此，基于实验数据，有利地证明Ag作为催化剂的机理和Pt类似。但不同的是在Pt催化剂中，Pt在低的过电势时呈现出强的PH值依赖性，而Ag却没有PH的依赖性。所以，当PH值升高时，更有利于许多
氧还原催化剂研究进展
氧还原催化剂研究进展 摘要 虽然经过半个多世纪对研究,人们对氧电极反应取得了很多原子、分子水平上的认识,但是对氧还原的高超电势的起源、催化剂的氧还原活性与结构的内在关系等问题,?还没有清晰的认识。其主要原因是一方面氧还原反应是一个涉及4电子转移、多步骤的复杂反应,人们在研究中并没有仔细考究常用于研究纳米电催化剂的氧还原反应活性的薄膜旋转圆盘电极技术是否切实可靠。 非贵金属氧还原催化剂是近年来低温燃料电池最受关注的研究热点之一。本文回顾了燃料电池用非贵金属氧还原催化剂方面的研究进展，总结了提高催化活性和稳定性、降低催化剂制备成本、催化剂制备工艺和新型非贵金属氧还原催化剂设计等方面所取得的研究结果。对非贵金属氧还原催化剂亟待解决的问题和发展趋势提出自己的看法。 关键词：燃料电池；非贵金属催化剂；氧还原反应；电化学性能 Abstract However, no consensus on ORR mechanism and key factors which
limits ORR ki'netics has been reached so far.This is probably due to, on one hand, ORR is a reaction involves 4 electron, multiple step complex process, on the other hand, some misunderstanding exists on using thin film rotating disk electrode method, the key technique used for evaluating nanocatalysts activity for ORR. In recent years，non-precious metal oxygen reduction catalysts have gained particular interest for fuel cells. This paper presents the research progress of non-precious metal oxygen reduction catalysts with focus on the effort to improve the activity and durability of the catalysts，to decrease cost of the catalysts，and to develop novel non-precious metal catalysts. The urgent problems and future research focuses for non-precious metal oxygen reduction catalysts are also proposed. Key words：fuel cells；non-precious metal catalysts；oxygen reduction reaction；electrochemical performance 一、绪论 1.1氧还原电催化研究背景
Fe-NC氧还原电催化剂的设计制备及性能研究
Fe-N/C氧还原电催化剂的设计制备及性能研究电化学氧还原反应在燃料电池和金属-空气电池等可再生能源储存和转换系统中扮演着重要作用。缓慢的氧还原反应动力学需要催化剂。到目前为止,铂贵金属是活性最高的氧还原催化剂。 然而,昂贵的价格,对甲醇和CO敏感和稳定性差阻碍其大规模广泛应用。为突破这个瓶颈,很多研究工作致力于探索具有高活性和稳定性的非贵金属催化剂。在已发现的不含贵金属的催化剂中,过渡金属和氮掺杂的碳材料(M-N/C)被认为 是特别有前途的氧还原催化剂,因为它们的元素丰度高、低成本、低环境影响和较高的活性。 本论文主要主要是针对铁和氮共掺杂碳材料的设计、合成和性能进行了深入研究。本论文具体内容如下:选择两端含吡啶氮的有机分子btcpb作为配体与铁(Ⅱ)配位,形成类似配位聚合物的配合物,在不需要外加碳载体的情况下,煅烧得到自支撑Fe-N/C催化剂。结果表明,700℃煅烧的催化剂(Fe-N/C-700)活性最好。 碱性条件下,半波电势840 mV,高于商业铂-碳催化剂;酸性条件下,起始电位和半波电位均可比与商业Pt/C催化剂。同时,该催化剂在碱性和酸性溶液中都显示了优异的循环稳定性和良好的甲醇耐受性能。除此之外,该材料充当锌-空电池的空气阴极,在5 mA cm-2电流密度时,电池的容量达到727 mA hg-1。 持续放电110 h,也没有明显电压损失,表明该材料具有很强的应用前景。报道了 Fe3C纳米颗粒修饰,金属铁和氮掺杂碳的复合物的简单高效大规模制备, 以铁-邻菲罗琳配合物和二氰二胺为前驱物,高温煅烧。800 ℃条件下得到的催化剂显示出极好的氧还原活性,碱性溶液中的起始电位和半波电位高达0.99和 0.86 V,远高于商业铂-碳。
(完整版)选择性催化还原法(SCR)烟气脱硝技术概述
选择性催化还原法（SCR）烟气脱硝技术概述 王清栋 （能源与动力工程1302班1306030217） 摘要：对选择性催化还原脱硝技术进行概述，分析了其机理，并简要介绍催化剂的种类及钝化与中毒机理.最后，对SCR技术进行总结与展望. 关键词:选择性催化还原；烟气脱硝；氮氧化物 Overview of Selective catalytic reduction (SCR) flue gas denitration Wang Qingdong (Power and Energy Engineering, class 1302 1306030217) Abstract: selective catalyst reduction flue gas denitration is reviewed. Its mechanism is analysed and catalyst is given a brief introduction. Catalyst passivation and poisoning mechanism is analysed. Finally, the summary and prospect of the technology are given. Keywords: SCR; NO x; flue gas denitration. 1.前言 氮氧化物是造成酸雨的主要酸性物质之一，是形成区域微细颗粒物污染和灰霾的主要原因，也是形成光化学烟雾的主要污染物，会引起多种呼吸道疾病，是“十二五”期间重点控制的空气污染物之一.2011年初通过的“十二五”规划纲要，要求NO x减少 10%，从而使NO x成为我国下一阶段污染减排的重点.烟气脱硝技术与NO的氧化、还原及吸附特性有关.根据反应介质状态的不同，分为干法脱硝和湿法脱硝.目前，已经在火力发电厂采用的烟气脱氮技术主要是选择性催化还原（SCR）和选择性非催化还原 （SNCR），其中采用最多的主流工艺是选择性催化还原法. 2.SCR反应原理 选择性催化还原脱氮是在一定温度和有催化剂存在的情况下，利用还原剂把烟气中的NO x还原为无毒无污染的N2和H2O.这一原理与1957年在美国发现，该工艺最早却在20世纪70年代的日本发展起来的. SCR 原理图如图一所示 氨气被稀释到空气或者蒸汽中，然后注入到烟气中脱硝，在催化剂表面，氨与NO x 生成氨气和水.SCR过程中的主要反应如下： 4NO+4NH3+O24N2+6H2O 基于V2O5的催化剂在有氧的条件下还对NO2的减少有催化作用，其反应式为 2NO2+4NH3+O23N2+6H2O
选择性催化还原(SCR)技术
选择性催化还原（SCR）技术降低柴油机 NOX 排放研究 本篇文章主要讲述了scr技术主要的影响因素以及存在的问题 影响因素：1。水的影响，低温时 H2O 的存在降低催化剂的活性，而在较高温度时 H2O 基本不影响 NOX 转化率，研究水蒸气对 V2O5-WO3／ TiO2 催化剂的 SCR 活 性的影响情况发现，低温时 H2O 的存在降低了催化剂的脱硝活性，反应温度在 360℃以下时H2O 对催化剂 SCR 活性具有一定抑制作用，而在较高温度时 H2O 的存在减弱了 NH3 被 O2 直接氧化为 NOX 的能力，从而间接提高了 NOX 转化率。（在车用尿 素的配制中要充分考虑其水的比例，保证最佳脱销活性） 2.温度的影响：，随着温度的升高，催化器的活性逐步升高，当温度升高到某个值附 近时，催化器活性迅速升到某一高峰，在这一温度之上 200℃左右的范围内，随着温 度的升高催化器的活性基本不变，当温度进一步升高，催化器的活性开始下降，这是 因为 NH3 氧化反应开始发生。（在催化剂选材的过程中要充分考虑汽车尾气的温度范围） 3. N O 2 和 N O 比例浓度的影响，增加 NO2 的比例可以提高 NOX 转化效率。其措 施是在尿素喷嘴上游加装预氧化转化器。转化率提高程度与温度有关，温度低于200℃时，NOX 转化效率随 NO2 量的增加而线性增加，当 NO 和 NO2 为 1:1 时，NOx 的转化效率最高；温度为 300℃左右时，随着 NO2量的增加，NOX 转化效率只是稍微有 所增加，当NO2 物质的量超过 NO 时，NOX 转化效率受到很大负面影响，在这个温度下 NO2 与 NH3 发生慢SCR 反应，速度比较慢，另外还会有 NH3 泄漏，造成二次污染；当温度高于 350℃时，NOx 转化效率将不受 NO2 影响。 4.尿素的影响，由于氨气来源于尿素的热解和水解，因此喷入尿素的数量和质量直接 影响氨气的生成，从而最终影响 NOX 转化效率。随着喷入尿素数量的增加，生成的氨气增多，从而产生更多的 NOX 还原剂，NOX 转化效率提高。但尿素的喷入量过多， 会造成氨气过剩，过多的氨气从排气管排出，造成二次污染。 S C R 存在的问题 2.1 催化剂的高温稳定性 目前，车用 SCR 系统常用 TiO2-WO3-V2O 作为催化剂。这种催化剂抗硫中毒性好， 不过在高温时容易老化，使得氨泄漏会增加，所以催化剂的高温稳定性很重要。一般 催化剂可以接受的最高温度能达到 600℃，一旦超过这个温度催化剂很容易老化。这可能由于锐钛矿型的 TiO2转化成了金红石型的 TiO2，结果造成活性表面积减少。提 高催化剂高温稳定性仍然是催化剂发展的一个方向。 改进方向：
选择性催化还原法脱销原理(SCR)
选择性催化还原法脱销原理（SCR）选择性催化还原法脱销原理(SCR) 对烟气脱硝的研究开始于上个世纪八十年代初，主角是美国、德国和日本的一些企业和研究机构。烟气脱硝技术成熟于上个世纪八十年代后期到九十年代初，以后即形成商品，走向市场。以日本为例，到1993年，日本已安装了715套烟气脱硝装置，仅电厂就安装了153套，而电厂的烟气处理量却占715套烟气总处理量的80.4%, 这表明电厂使用的脱硝装置，其烟气处理总能力要比其他行业大得多。除电厂外，其他如石油、化工、冶金、造纸、垃圾焚烧等行业应用也很普遍。 对烟气进行脱硝处理的方法很多，一般可分干法脱硝和湿法脱硝两大类，而以干法更为普遍。主要原因是干法脱硝的工艺流程简单、脱硝效率高(可达92%以上)，无需供水和进行废水处理。就干法脱硝而言，方法也很多，已有实际应用的就有十余种，其中应用最广的脱硝方法首推选择催化还原法。据目前一些统计资料显示，在用的脱硝装置中，干法脱硝装置总台数占全体脱硝装置总台数的76.2%，而烟气处理量则占97.8%，也就是说大烟气量的脱硝处理大都采用干法，而在干法脱硝中采用选择性催化还原法的在台数上占73.8%，在烟气量上占94.7%，也就是说绝大多数大烟气量的脱硝处理都采用干法中的选择性催化还原法工艺，即SCR工艺，本电厂也采用了这一工艺。 SCR工艺本质上就是在一定温度条件下(280,400?)，借助于催化剂的帮助，用氨(NH)来还原NO的过程，主要反应式为: 3x 4 NH + 4NO + O=4N + 6HO 3222 4 NH + 2NO + O=3N + 6HO 32222 上述第一个反应式是主要的，因为电厂烟气中的NO中NO占95%左右，x NO只占很少一部分。上述反应只有在催化剂的帮助下才能发生。 2
选择性催化还原法(SCR)
选择性催化还原法(SCR) 由于炉内低氮燃烧技术的局限性,使得NOx的排放不能达到令人满意的程度,为了进一步降低NOx的排放,必须对燃烧后的烟气进行脱硝处理。目前通行的烟气脱硝工艺大致可分为干法、半法和湿法3类。其中干法包括选择性非催化还原法(SNCR)、选择性催化还原法(SCR)、电子束联合脱硫脱硝法;半干法有活性炭联合脱硫脱硝法;湿法有臭氧氧化吸收法等. 煤燃烧过程中生成的氮氧化物主要是ＮＯ和ＮＯ２，另外还有少量的Ｎ２Ｏ（氧化亚氮），统称为ＮＯＸ。其中ＮＯ占ＮＯＸ的９０％以上，ＮＯ２占５％￣１０％，Ｎ２Ｏ仅为１％左右。 由于存在上述副反应，ＳＣＲ反应器内排出的未反应完全的氨与少量ＳＯ３反应生成硫酸氨和硫酸氢氨可以导致下游设备的阻塞和腐蚀，因此，减少ＳＣＲ反应器下游的未反应完全的氨，即“氨泄露”问题，是非常重要的。通常氨泄露必须小于５ｐｐｍ，最好低于２ｐｐｍ～３ｐｐｍ，以减少硫酸氨和硫酸氢氨的生成。对于高硫煤，这一问题尤为重要。上述反应，在没有催化剂的情况下，只在９８０℃左右很窄的温度范围内进行，但在催化的作用下，反应温度可大大降低，约３００℃～４００℃。 ＳＣＲ具有以下特点：（１）脱ＮＯＸ效率高。可达到高于８０％的脱硝效率，满足严格的ＮＯＸ排放标准要求，远高于ＳＮＣＲ法２５％～４０％的脱ＮＯＸ效率。（２）适用范围广。ＳＣＲ法适用于各种容量的锅炉机组，而ＳＮＣＲ只适用于小型锅炉。（３）运行可靠、便于维护和检修。 同时，ＳＣＲ技术也存在一些问题：（１）系统占地面积较大，设备投资和运行费用较高。（２）ＳＣＲ催化剂的工作条件比较恶劣，由固体沉积物使微孔堵塞碱性化合物（特别是钾或重金属）引起中毒、引起中毒、飞灰腐蚀等原因造成了催化剂ＳＯ３中毒失效，必须定期更换。更换时间依具体情况而定，一般１年￣５年。（３）氨泄露以及其导致的硫酸氨盐的集聚会导致空气预热器性能下降。 选择合适的催化剂是ＳＣＲ技术能够成功应用的关键所在。试验研究和应用结果表明，催化剂因烟气特性的不同而异。对于煤粉炉，由于排出的烟气中携带大量飞灰和ＳＯ２，因此，选择的催化剂应具有足够的活性外，还应具有隔热、抗尘、耐腐、耐磨以及低ＳＯ３转化率等特性。目前使用较多的催化剂为Ｖ２Ｏ５／ＴＩＯ２和Ｖ２Ｏ５—ＷＯ３／ＴＩＯ２，寿命一般为２年左右。 ３．３ＳＣＲ工艺流程及其布置 ＳＣＲ系统由氨喷入网、反应器、氨氯混合器及氨储存和供应装置组成。根据锅炉烟风系统和ＳＣＲ脱硝的温度要求，ＳＣＲ脱硝装置通常应布置在锅炉省煤器与空预器之间的烟道中，其工艺流程如图１所示。 ＳＣＲ系统通常有３种布置方式：（１）位于空气预热器和静电除尘器之前；（２）位于空气预热器之前和静电除尘器之后；（３）位于空气预热器和静电除尘器之后。目前工程大多采用第１种布置方式。这种方式不需要对烟气进行再加热，可减少热效损失。催化剂成本较高，大概占ＳＣＲ总投资成本的１５％～２０％。因此加大空速以减少催化剂体积，并尽量提高ＳＣＲ反应器内的烟气温度以提高催化剂的利用效率。同时，也必须注意ＳＯ２被氧化成ＳＯ３，而这个氧化反应对温度敏感性超过ＳＣＲ反应。对于常见的钛基氧化钒商用ＳＣＲ催化剂，其最佳操作温度为３４３℃～３９９℃。在低负荷运行时，可采用省煤器旁路保证理想的烟气温度。 目前减少NOx排放的措施主要分为两种:燃烧控制和烟气脱硝。燃烧控制的手段主要为采用